Початкову художню освіту здобув самотужки. У 1906–1917 жив у Петербурзі. У 1896—1906 роках навчався у Глухівській чоловічій гімназії. Деякий час вчився в Івана Білібіна і Мстислава Добужинського. У 1909 удосконалював майстерність у Мюнхені, в школі Симона Холлоші. Після повернення до Петербурга став членом «мистецького об’єднання Світ мистецтва».

У 1910–1912 працював над ілюстраціями до казок Ганса Крістіана Андерсена, байок Івана Крилова, народних казок і дитячих пісень.

Як чудовий знавець українського стародавнього мистецтва та геральдики, виконав безліч гербів, ілюстрував або оформлював Малоросійський Гербовник (Владислава Лукомського і Вадима Модзалевського, 1914), «Герби гетьманів Малоросії» (1915), «Старовинна архітектура Галичини» (Юрія Лукомського, 1905), «Стародавні садиби Харківської губернії» (1917) та ін.

Щоліта приїздив в Україну до Глухова, де вивчав пам’ятки української старовини. Свій герб Нарбут підписав так: «Мазепинець полку Чернігівського, Глухівської сотні, старшинський син, гербів і емблем живописець» (1912).

У березні 1917 переїхав до Києва. Створював ескізи військових мундирів армії України, оформлень упаковок та етикеток для українських товарів, гральних карт. Розробив поштові марки Архівовано 12 травня 2015 у Wayback Machine. Української Народної Республіки в 30, 40 і 50 шагів. У вересні 1917 став професором графіки новоствореної Української Академії Мистецтв, а з грудня 1917 (за іншими даними, з лютого 1918) — її ректором. В цей період виконав цикл державних паперів Архівовано 3 березня 2021 у Wayback Machine., крім марок він розробляв банкноти, грамоти, листівки.

Опрацював проекти Державного Герба і Печатки Української держави. 18 липня 1918 гетьман Павло Скоропадський затвердив створену Нарбутом малу Державну печатку — зображення козака з пищалем на плечі на восьмикутному тлі, у верхній частині якого було розміщено володимирський тризуб.

Згодом співпрацював із журналами «Наше минуле», «Зорі», «Солнце Труда», «Мистецтво» та ін. У 1918—1920 разом з Миколою Зеровим, Сергієм Єфремовим, Павлом Зайцевим і Вадимом Модзалевським створив літературно-художню містифікацію — «неслужащого дворянина Лупу Юдича Грабуздова» («українського Козьму Пруткова», за висловом Максима Рильського), за «авторством» якого створювалися поезії, оповідання, пародійні «наукові» трактати, графічні твори тощо.

До учнів і послідовників Нарбута належать М. Кірнарський, Павло Ковжун, Роберт Лісовський, Леонід Хижинський, І. Мозалевський, А. Могилевський, Л. Лозовський, Антін Середа, Олексій Маренков. Художник підтримував тісні дружні стосунки з українськими культурними діячами різних напрямів і стилів (письменниками Миколою Зеровим, Павлом Тичиною, Михайлем Семенком, композитором Пилипом Козицьким, науковцями Сергієм Єфремовим, Вадимом Модзалевським, Павлом Зайцевим, Віктором Романовським, Стефаном Таранушенком).

Його творчість — це яскрава сторінка в українському мистецтві. Його цілком справедливо називали одним з найвизначніших графіків сучасності.

Останнім великим мистецьким задумом Нарбута було ілюстрування «Енеїди» Івана Котляревського, але через передчасну смерть він встиг виконати лише одну ілюстрацію.

Помер від епідемічного висипного тифу 23 травня 1920 у Києві. Похований на Байковому кладовищі.